有机物是含水层关键生物地球化学过程的重要驱动力，与铀成矿紧密相关。富含有机物砂岩型铀矿在CO2+O2原位浸出（ISL）过程的氧化性溶解可释放有机物，其是关键的耗氧物质，影响U的CO2+O2原位浸出（ISL）效率。然而，铀矿CO2+O2原位浸出过程中DOM的动态演化和分子转化认识不足。另外，抽注循环较大的水动力条件使DOM的动态演化更为复杂。因此，确定ISL过程中水动力驱动和注氧如何控制DOM的演化和分子转化是CO2+O2原位地浸采铀亟待解决的关键科学问题。
针对上述问题，我校水资源与环境学院鲁重生博士研究生，在科学研究院修伟副研究员和水资源与环境学院郭华明教授指导下，联合中核第四研究设计工程有限公司，在松辽盆地钱家店铀矿区选择典型开采单元展开研究，通过野外样品采集（包含岩石样品（Rock）、观测井（GC）和不同开采时间生产井（M2：开采4年；M1：开采5年）的地下水样品）（图1）、室内测试以及数据分析等，探究了含矿含水层有机质的组成及分子特征，以及ISL采铀对含矿含水层中DOM分子组成演化的影响，并探究了其潜在的分子转化。揭示了参与铀成矿的分子特征、控制DOM演化的关键过程，以及DOM的分子转化路径。研究取得的创新性认识如下：
（1）O2的注入将还原环境转变为氧化环境，促进了U、DOC和NH4+的氧化（图2），且微生物源酪氨酸组分被逐渐消耗（图3）。
（2）岩石中水溶态有机质（WSOM）主要以微生物源酪氨酸组分为主，FI值较高（图3），其分子组成主要以CHOS、脂肪族物质（Aliphatic）和低氧高不饱和物质（HUSLO）和高丰度的活性有机分子（BOM）为主（图4），揭示了铀成矿的微生物活动特征，且Aliphatic和HUSLO物质起到主控作用。
（3）基于有机质的分子组成变化识别了地浸过程中岩石中WSOM的释放和DOM的氧化共同控制着DOM的分子组成，并通过有机碳同位素组成（图2f），量化出两者的贡献分别在24.5%-57.4%和39.1%-65.7%之间。
（4）DOM的饱和度和氧化态随着铀矿开采而增加，且N和S相关的有机物潜在分子转化反应是介导DOM氧化降解过程中的DOM组成演化的关键过程（图5）。
该研究从有机质分子层面揭示了微生物参与铀成矿的潜在过程，并阐明了含铀含水层DOM在ISL期间的演化特征和分子转化（图6），为将来探究DOM动态变化下微生物活性对铀浸出的贡献奠定了坚实的基础。
图1 研究区及采样点位置图
图2 主要化学指标随开采时间的变化
图3 有机质荧光指标及物质组成随开采时间的变化
图4 有机质分子组成演化特征
图5 CO2 + O2原位浸出过程中有机质分子的潜在转化
图6 含铀含水层DOM的动态演化及控制过程示意图
该研究得到了国家自然科学基金委项目（42130509&42072273），111项目（B20010）和中央高校基本科研业务费专项资金（2652021060）的支持。上述研究成果发表在国际地球物理学权威期刊《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》上：Lu, C. S., Xiu, W*. (通讯作者), Yang, B., Lian, G. X., Zhang, T. J., Bi, E. P., & Guo, H. M*(通讯作者). 2024. Characteristics of dissolved organic matter in uranium hosting aquifers and potential molecular transformation during neutral in situ leaching. Journal of Geophysical Research: Biogeosciences, 129, e2023JG007851. [IF 2022=3.7]
全文链接：https://doi.org/10.1029/2023JG007851
